À sa clinique dentaire, qui a pignon sur le boulevard Saint-Jean, à Québec, entre deux patients, l’homme a toujours le nez plongé dans les livres de sciences de l’époque et il fait des expériences. Ainsi, dans la revue Scientific American du 30 mars 1895, on présente au public américain une invention du docteur Casgrain : un ingénieux appareil, peu encombrant, permettant la fusion de l’aluminium avec d’autres métaux. Casgrain vient de faire breveter cet appareil, dont il se sert lui-même depuis trois ans pour la dentisterie. La même année, il vend à une puissante maison de Buffalo, la Buffalo Dental Manufacturing Company, un procédé de fabrication des dentiers. En 1896, il obtient un brevet d’invention pour une lampe à gaz acétylène, dont on annonce la mise en marché prochainement. Enfin, Casgrain a aussi inventé une « machine » à faire les cigarettes.
En mai 1897, Casgrain reçoit une automobile fabriquée par la maison Léon Bollée, en France. Cette voiture à trois roues, mue par un moteur à gazoline, possède 3 vitesses : 5 miles, 9 miles et 18 miles à l’heure. Quand Casgrain met à l’essai cette dernière vitesse sur le chemin Sainte-Foy, en banlieue de Québec, il en arrive à la conclusion que la voiture n’est pas assez véloce, même si son passager, Ulric Barthe, trouve l’effet plutôt surprenant. Habile mécanicien, Casgrain modifie alors considérablement sa voiture Bollée afin de la rendre plus rapide. Les journaux de l’époque rapportent que Casgrain roule assez vite pour affoler les gens de la rue Saint-Jean, à Québec.
Même s’il y a bien eu l’horloger de Stanstead Henry Seth Taylor, qui a fabriqué la première voiture automobile à prendre la route au Québec, un modèle à vapeur, en 1867 et au printemps de 1897, à Sherbrooke, de même que George Foote Foss, qui a circulé, lui aussi, avec une voiture automobile qu’il a conçue, le véritable titre de premier automobiliste au Québec revient à Henri Edmond Casgrain, en mai 1897. Un an plus tard, en 1898, Ucal Dandurand devient le premier automobiliste de Montréal.
Casgrain a longtemps joué un rôle actif au Collège des chirurgiens-dentistes de la province de Québec, reconnu en 1904, et dont il a été le vice-président. Figure bien connue et estimée des gens de Québec, il a siégé au conseil de ville de 1900 à 1904, à titre d’échevin du quartier du Palais. Jusqu’aux toutes dernières semaines de sa vie, Henri Edmond Casgrain a pratiqué sa profession et a été plusieurs années le doyen des dentistes de la Vieille Capitale. Il est décédé à sa résidence de la rue Saint-Jean, le 30 octobre 1914, à l’âge de 68 ans.
